注：文末有研究团队简介及本文科研思路分析

量子点是一类半导体纳米粒子，其激子在三维空间受限在与其激子玻尔直径相当或更小的尺度范围内，从而表现出与对应的宏观物质不同的物理性质。近年来，新兴的钙钛矿量子点以其优异而独特的光电特性，如可见光波段能级的可调控性、高量子产率、高载流子迁移率等引起了人们的广泛关注；而传统的硫化铅量子点以其能级和荧光在近红外区域具有高度的可调性，在纳米光电器件领域也占据着重要的位置。由于这两种材料的光电性质的互补性和匹配性很高，因此科研人员对其复合体系—钙钛矿-硫化铅异质结—进行了大量研究。但如何制备由钙钛矿量子点和硫化铅量子点所构成的异质结量子点，同时实现对二者的能级及荧光性质的调控，一直是一个很大的挑战。

最近，南京师范大学徐翔星教授、国家纳米科学中心刘新风研究员以及清华大学王训教授课题组合作，发展了一种将CsPbX₃ (X=Cl,Br,I) 钙钛矿量子点转化为CsPbX₃‑PbS (X=Cl,Br,I) 异质结量子点的方法。该转化在室温下进行，反应进程可由反应时间、硫源和钙钛矿量子点的比例进行调控。特别地，所制备的CsPbX₃‑PbS异质结量子点具有CsPbX₃量子点和PbS量子点对应的可见-红外双发射荧光，且能通过对量子点尺寸和成分的控制实现对荧光发射峰的位置的调控。通过飞秒瞬态吸收光谱、瞬态/稳态荧光光谱等技术，对该合成策略制备的CsPbBr₃‑PbS异质结量子点中激子动力学进行了研究，证实了异质结量子点中从CsPbBr₃向PbS的高效能量转移。

这项工作对基于钙钛矿纳米材料异质结的可控制备提供了一种有效策略，有望对这类异质结的物理性质研究、在光电、光伏等领域的应用起到推动作用。这一成果近期发表在J. Am. Chem. Soc.上，第一作者是南京师范大学研究生张先菊。

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Heterostructural CsPbX₃-PbS (X=Cl,Br,I) Quantum Dots with Tunable Vis–NIR Dual Emission

Xianju Zhang, Xianxin Wu, Xiaoyu Liu, Gaoyu Chen, Yongkai Wang, Jianchun Bao, Xiangxing Xu, Xinfeng Liu, Qi Zhang, Kehan Yu, Wei Wei, Jingjing Liu, Jun Xu, Hua Jiang, Peng Wang, Xun Wang

J. Am. Chem. Soc., 2020, 142, 4464-4471, DOI: 10.1021/jacs.9b13681

科研思路分析

Q：这项研究的想法是怎么产生的？

A：我们在量子点的制备、性质与应用领域积累了较丰富的经验，并且较早进入到钙钛矿纳米材料的研究领域。异质结量子点的概念及其合成是早已形成的，人们对其性质也有了一定的认识。相对于非量子点的异质结，异质结量子点将会引入量子点的特性，必然会带来新的性质。实际上，几乎所有基于钙钛矿的光电器件，在结构上钙钛矿与其接触的半导体均构成异质结。因此我们自然就联想到制备基于钙钛矿的异质结量子点。在材料体系的选择上，选择全无机钙钛矿量子点是因为其稳定性好，合成方法较为成熟，选择硫化铅量子点是因为其能够扩展纯钙钛矿的能级调控，晶格参数与钙钛矿也较为匹配，二者复合在近红外光电器件与光伏器件方面将会具有很强的应用潜力。

Q：研究中遇到哪些挑战？

A：我们从2016年就开展了钙钛矿异质结量子点的可控合成研究，经历了3年才取得突破。研究中最大的挑战在于如何使钙钛矿量子点和硫化铅量子点长到一起，因为在绝大多数情况下，制备过程中二者会各自形核，或者二者在对方的表面只生长亚晶胞尺度的一层，或者生成成分和形貌不均一的混合物。最后我们利用化学性质活泼的(TMS)₂S作为硫源，常温下与钙钛矿量子溶液点进行反应，取得了成功。该工作是由多个课题组合作完成的，这也使我们应对挑战时能够获得更多的支持和帮助。

Q：该研究成果可能有哪些重要的应用？？

A：该方法制备的CsPbX₃‑PbS异质结量子点在溶剂中具有良好的分散性，可以方便地制备薄膜或与聚合物进行复合；其荧光特性及高效能量转移特性将使其在光电、光伏领域拥有极大的应用潜力，例如可用于电驱动近红外光源、光探测器和薄膜太阳能电池等器件（包括柔性器件）。该合成策略相对普适的特点还可使之用于其他异质结量子点的合成。

导师简介

徐翔星

https://www.x-mol.com/university/faculty/184141

王训

http://thuwangxungroup.com/

https://www.x-mol.com/university/faculty/12037

刘新风

http://sourcedb.nanoctr.cas.cn/zw/zxrck/201505/t20150507_4351509.html